近期,中国科学院长春光学精密机械与物理研究所在《Advanced Materials》发表了题为“Yb3+ Energy Relay in Stratified Lanthanide Nanoparticles Enables Multidimensional NIR-II Lifetime Imaging”的研究论文。论文第一作者为博士研究生甘德超,通讯作者为常钰磊研究员。该工作针对第二近红外窗口(NIR-II,1000-2000 nm)多维光致发光寿命成像(mPLI)中存在的通道数量不足、探针寿命-强度解耦等难题。提出了一种基于Yb3+能量中继策略的分层镧系纳米结构,实现了在1060-2050 nm宽光谱范围内对离子发光寿命的有效调控,进一步结合自主搭建的多维寿命成像系统探索了其在高容量信息加密与多通道生物成像中的应用。

NIR-II窗口因组织散射弱、穿透深度高,适合用于高分辨活体生物成像。但传统荧光探针(如有机染料、量子点)发射谱带宽、光谱串扰较明显,限制了mPLI的通道扩展能力。同时,普适性稀土探针发光寿命调控手段有限,波长与寿命双维度的信号复用仍具挑战。针对这些情况,团队提出一种具有普适性的分层纳米结构:LiYbF4@LiYF4:Yb3+,Ln3+@LiYF4(Ln-SNPs,Ln = Nd, Er, Tm, Ho)。该结构一方面借助高浓度敏化核心保障能量吸收,另一方面通过调控发光层中Yb3+的浓度梯度,构建“Yb3+能量中继”机制,从而实现对材料的发光寿命的调节。以Tm3+掺杂体系为例,在保持1850 nm(NIR‑IIc子窗口)发射强度基本不变的条件下,发光寿命可在654 μs至11918 μs之间连续调变,跨越近三个数量级。此外,该策略也可推广至Yb3+/Ln3+及Nd3+自敏化等其他稀土掺杂体系,覆盖整个NIR‑II窗口,为拓展mPLI的可用通道数量提供了材料基础。

图1 分层镧系纳米颗粒(Ln-NPs)结构示意图

在信息安全领域,传统荧光防伪主要依赖单一光谱维度,易被仿制且信息存储容量有限。为此,研究团队基于上述寿命可调的探针,开发了一套三级信息加密与防伪方法:第一级利用稳态光谱进行快速识别;第二级利用长短寿命探针的时域掩藏效应,实现时间门控下的解密;第三级则结合波长和寿命双维度,采用ASCII编码进行信息存储。该方法在常规光照下信息隐蔽,只在特定延时的时间门控检测下才能解密,为防伪技术提供了新思路。

图2 基于寿命可调探针的高容量信息加密及防伪应用展示

在生物成像应用方面,研究团队自主搭建了一套基于MCT(HgCdTe)短波红外探测器的全电子控制宽场时间门控成像系统,以克服现有商用探测方案中波长覆盖不全,机械斩波器振动干扰及光路复杂等问题。基于该系统,团队成功实现了对小鼠腹部血管、肝脏、胃、结肠及肿瘤等六个不同靶标的同时区分与成像。成像通道容量较传统光谱复用方式翻倍,且通道间串扰低于10%,上述结果展示了该技术在复杂疾病模型动态监测中的应用潜力。

图3 活体NIR-II多通道光致发光寿命成像

综上,该研究提出并验证了一套覆盖材料设计、寿命调控、成像平台搭建及多通道活体成像全链条的NIR‑II多通道多维成像方法,为高通量生物成像与下一代信息安全技术的发展提供了重要参考。

该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及吉林省科技厅等项目的资助项目。感谢湖北理工学院解小雨博士、福州大学李齐清博士以及吉林大学李晓丹教授等对本工作给予的重要指导与帮助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202519832


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